Debutó en el cine guiado por el director Elia Kazan en la adaptación de la obra teatral de Tennessee Williams Un tranvía llamado Deseo , en 1951; su actuación lo convirtió en la estrella más carismática de entonces y le valió la primera nominación al codiciado Oscar . En el año siguiente nuevamente fue nominado por la película ¡Viva Zapata! , también bajo la dirección de Kazan.
La tercera vez en que su nombre pasó a ser considerado para la estatuilla le llegó con su excepcional trabajo en Julio César , dirigido por Joseph Mankiewicz. Y por fin, en 1954 recibió el reconocimiento de la Academia de Hollywood por La ley del silencio , película que fue seguida por otra muy notable, Ellos y ellas , y por Salvaje , en la que representó al líder de una banda de motociclistas.
Otra cinta destacable fue El baile de los malditos , que en 1958 le permitió demostrar su versatilidad interpretativa al representar el papel de un capitán alemán, al que supo infundir un carácter más humano, diferente del imperante en las películas bélicas de la época. Su acusada personalidad no dejaba a nadie indiferente; un sector lo admiraba incondicionalmente, mientras otro lo repudiaba.
En 1961 se dirigió a sí mismo en El rostro impenetrable . En 1962 rodó Rebelión a bordo , nueva versión de la película de 1935 de Frank Lloyd. En 1967, bajo la dirección de Charles Chaplin, protagonizó La condesa de Hong Kong . Reapareció en 1972 con una impresionante interpretación del jefe de la mafia, Don Corleone, en El padrino de Francis Ford Coppola, por la que obtuvo un nuevo Oscar . Junto a Coppola realizó en 1979 Apocalypse Now . Desnudó su cuerpo y su alma en El último tango en París . En Una árida estación blanca trabajó en 1989 y en La isla del doctor Moreau en 1996. En los últimos años, salvo esporádicas apariciones, se ha mantenido al margen del cine, quizá desanimado por sus problemas familiares.